A comprehensive analysis of molten salt electrolysis use for the CO₂ conversion to high-value carbon products

Abstract

This thesis was conducted under the HYGCEL-project, which helps in identifying the value chains brought by the new P2X-market. The relatively new technique of molten salt electrolysis stands out when discussing CO₂ reduction technologies. When using carbonates as an electrolyte, such as lithium carbonate or sodium carbonate, they serve not only as a conductive medium, but also as active participants in the electrochemical reactions. In this study, the perspective was chosen to be the conversion of CO₂ into solid carbon products, of which optimization was also one of the main objectives of this study.

The choice of electrolyte, the temperature of electrolysis, and the composition of the electrodes were all significant factors. All these had an impact on the final carbon products’ form, such as carbon nanotubes and nano-onions. With this study, it was feasible to offer insights from the optimization process conditions for improved carbon product morphology. This thesis included an experimental part that investigated the effects of carbonate mixtures and electrode materials, process parameters, and used analytics (i.e., XRD and SEM), as well as an explanation of the literature review, which focused on exploring the subject, for example, on carbon’s allotropy and characterization.

The results of this study included the most successful electrode pairs for each experimental round utilizing different carbonates, which emphasized the growth of quality carbon allotropes, findings about possible side reactions, which were seen as the generation of various side products and impurities (e.g., oxides), as well as discussions regarding the larger scale questions about possible applications of molten salt electrolysis and future approaches. The evaluation criteria for formed products consisted of, for example, product diameter, amount, and appearance. The results were supported by analyses and comparisons between outcomes.

Tämä diplomityö toteutettiin osana HYGCEL-projektia, jonka avulla tunnistetaan uuden P2X-markkinan tuomia arvoketjuja. Suhteellisen uusi sulasuolaelektrolyysitekniikka erottuu edukseen, mitä tulee hiilen konversioon. Käytettäessä karbonaatteja elektrolyyttiliuoksessa, esimerkiksi litiumkarbonaattia tai natriumkarbonaattia, ne toimivat paitsi johtavina väliaineina, myös aktiivisina komponentteina sähkökemiallisissa reaktioissa. Tässä tutkimuksessa näkökulmaksi valittiin hiilidioksidin muuntaminen kiinteiksi hiilituotteiksi, minkä optimointi toimi myös tutkimuksen yhtenä päätavoitteena.

Elektrolyytin valinta, lämpötila ja elektrodimateriaalit olivat kaikki merkittäviä tekijöitä tutkimuksen kannalta. Nämä tekijät vaikuttivat lopullisten hiilituotteiden, kuten hiilinanoputkien ja nanosipulien muodostumiseen ja ominaisuuksiin. Tutkimuksen kautta oli mahdollista tuottaa havaintoja optimointiprosessin olosuhteista hiilituotteiden morfologian parantamiseksi. Diplomityön kokeellisessa osiossa tarkasteltiin karbonaattiseosten ja elektrodimateriaalien vaikutuksia reaktioon, sekä prosessiparametreja ja käytettyjä laitteita, kuten XRD ja SEM. Kirjallisuuskatsauksessa tutustuttiin lähemmin työhön liittyviin seikkoihin, joita olivat esimerkiksi hiilen allotropia ja karakterisointi.

Tämän tutkimuksen tuloksiin kuuluivat kunkin koekierroksen toimivimmat elektrodiparit eri karbonaattiseoksia hyödyntäen ja miten hiilen eri allotrooppien tuotto näkyi näissä, havainnot mahdollisista sivureaktioista, joidenka seurauksina nähtiin erilaisia sivutuotteita ja epäpuhtauksia (esim. oksidit), sekä pohdinnat liittyen laajemman mittakaavan kysymyksiin sulasuolaelektrolyysin mahdollisista sovelluksista ja tulevaisuuden lähestymistavoista. Tuotetun hiilen arviointikriteerit koostuivat muun muassa tuotteen läpimitasta, kokonaismäärästä ja ulkonäöstä. Tuloksia tukivat tehdyt analyysit ja vertailu.